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立志成为神奇宝贝大师的小智一行人依然继续踏上旅程。这天，当小智与训练家的战斗结束之后，他们收到一封由快龙送来的神秘招待券。招待券里面写著：‘你们是最被看好、最有前途的宝可梦训练家，我以最强的宝可梦训练家的身份，邀请你们来参加我的宴会。’“最强的宝可梦训练家？”好奇的小智他们毫不考虑地朝向新岛的神奇宝贝城出发！当一行人到达港口时，却因为天候不佳，前往新岛的船只暂停行驶。港口管理员波佳为了不让神奇宝贝和他们遭到任何的意外，坚决不让众人出航，女警君莎也赞同波佳的看法。一位名叫海男的男孩，他打算搭乘神奇宝贝渡海，
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小智和皮卡丘等一行伙伴在旅途中前行。某日，宝可梦波尔凯尼恩从天而降并被迫与小智锁在了一起。波尔凯尼恩与被人类伤害过的宝可梦们共同生活，因此非常讨厌人类，但这条神奇的锁链却让他们无法分开，奇妙的故事就此开始。小智与皮卡丘又将一起开始新的冒险…… 另一方面，在超级机关城市阿佐特王国，大臣贾维斯得到了常年追求的终极发明——500 年前诞生于阿佐特王国的人造宝可梦玛机雅娜。据说在玛机雅娜体内，有被称为 “魂心”的未知力量，贪婪又邪恶的贾维斯企图利用这股力量来统治王国。小智和波尔凯尼恩将会如何化解彼此的嫌隙？波尔凯
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水都奥多马雷，相传在这里有两只传说神奇宝贝-拉帝欧斯与拉帝亚斯，秘密的看守着守护这座城市的宝石-心之水滴。小智一行人正好造访这里，参加完水上竞速赛后，并从当地居民口中得知这项传说。这时，闻名世界的怪盗姊妹出现了，她们为了夺取心之水滴，利用探测器，找出了变成人型的拉帝亚斯，想借此查出心之水滴的下落，正好被小智撞见。怪盗姊妹想利用心之水滴的力量掌控整个水都奥多马雷，小智该如何制止她们的计划？
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南海小岛上有个传说，火之神、冰之神、雷之神被人类触怒之时，就是世界毁灭的日子。疯狂的收藏家吉尔露太为了引出传说中的海之神洛奇亚，捕捉了亚西亚岛的火焰鸟，导致世界各地开始出现天灾地变的异象。这时正好小智一行人来到亚西亚岛，并在当地庆典活动中被推举扮演传说中的控制者。控制者必须到神鸟的三座岛屿中取得三种宝藏，在取宝藏的过程中，小智目赌神鸟被吉尔露太抓走。疯狂收藏家吉尔露太为了个人私欲不顾世界的存亡固然令人气愤，可是当神鸟被小智释放后，竟不顾一切的展开疯狂攻击。眼看著世界末日的预言真的要实现…
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故事描述小智与皮卡丘、艾莉丝、天桐一行人正搭乘火城前往洛祥的旅途中，在行经山区时发现一只从未见过的神奇宝贝，但它却受了伤一动也不动。其实它正是被称为三位圣剑士的后继者，梦幻的神奇宝贝‧凯路迪欧。就在此时，最强的龙系神奇宝贝酋雷姆突然来袭！面对能变换成焰白酋雷姆与闇黑酋雷姆两种型态，并拥有压倒性力量的酋雷姆，小智一行人千钧一发逃过酋雷姆的追击。面对酋雷姆的穷追不舍，在行进列车与飞行船间发生战斗，他们能否战胜这次的强大挑战呢？
